Aernout van Citters studeerde in Leiden en maakte carrière als jurist. Hij trouwde in 1659 met Christina de Brauw en voor de tweede keer in 1663 met Josina Parduyn, bij wie hij zestien kinderen verwekte. Hij werd in 1667 raadsheer in het Hof van Vlaanderen, in 1674 raadsheer in het Hof van Holland en Zeeland en in 1680 lid van de Hoge Raad. Door de Staten-Generaal werd hij vervolgens tot ambassadeur in Londen benoemd. Hij vroeg in 1691 om ontslag. Nadat hem dit in 1694 was verleend, werd hij tot buitengewoon ambassadeur in Spanje benoemd. In mei 1696 vertrok hij naar Madrid, maar nog voor hij zijn plechtige intrede had kunnen doen, overleed hij op 12 oktober.
Het bericht dat vier van zijn kinderen – twee zonen, Jan (12 jaar) en Adriaan (17 jaar), en twee dochters, Emerentia (25 jaar) en Anna (30 jaar) – op 10 juli tijdens een reis van Londen naar Zeeland ter hoogte van Brouwershaven verdronken waren, zal hem waarschijnlijk nog wel hebben bereikt.